第一作家：陈舒
通信作家：彭慧胜，高悦
通信单元：复旦大学
【效果简介】
锂离子（Li+）当作可充电电板储能功能的中枢，现存本事庸碌依赖于复杂的含锂电极材料来提供锂离子，并严格保护它们以确保合理的使用寿命。因此，缺锂材料被摒弃在电板想象除外，而当活性锂离子被铺张时，电板就会失效。
在此，复旦大学彭慧胜阐扬和高悦后生蓄意员等东谈主通过一种电板级别的锂补给政策突破了这一限度。作家欺诈机器学习发现了一种功能性有机锂盐（锂载体分子LiSO2CF3），并详情了其具有最好电化学活性、电位、居品形成、电解液融化度和比容量。终止泄漏，将其外部添加到已拼装的电板中，在电板充电进程中锂盐会发生氧化认识，开释出活性Li+，带负电荷的(SO2CF3)-有机基团失去电子，进而退换为SO2和C2F6气体且体以气体口头排出，这一非侵入性和快速的进程在不需要拆解的情况下保捏了电板的完好性。
同期，当作见识考据，在无负极电板（匹配金属氧化物正极Cr8O21）中展示了3.0 V启动放电电压、1192 Wh kg-1的能量密度；同期，匹配基于有机硫化聚丙烯腈正极的无负极电板展现出了388 Wh kg-1的能量密度，在轮回440次后展现出80.1%的容量保捏率。
此外，这种锂盐还使生意磷酸铁锂（LiFePO4）电板的使用寿命延伸了至少一个数目级。通过反复外部补锂，生意石墨|磷酸铁锂电板在轮回11818次后显表示96.0%的容量保捏率。这些发现揭示了从头构想电板里面外部锂供应中枢原则的后劲，预示着一种变革性的措施，用于从头构想、制造和使用各式应用中的锂离子电板。
相关蓄意效果以“External Li supply reshapes Li deficiency and lifetime limit of batteries”为题发表在Nature上。
【蓄意配景】
锂离子电板通过为电子诞生和电动汽车提供能源，权贵鼓励了大家CO2减排，但跟着电气化需求的增多，尤其是在高性能应用和大范围储能范围，电板的能量密度、寿命和材料可用性濒临挑战。传统锂离子电板的正极含有锂离子，而负极材料（如石墨）通过镶嵌或合金化储存锂离子，但启动景象不含锂。这种想象限度了缺锂正极材料（如过渡金属卤化物、氧化物、有机化合物和硫化物）的应用，尽管这些材料在能量、老本和轮回踏实性方面具有上风。其中，电板的启动活性锂离子数目决定了其最大容量，而锂离子在轮回进程中的吃亏限度了电板的使用寿命。现存的预锂化政策存在认识不王人备和无益残留物的问题，无法孤高条目。因此，需要一种新的锂供应措施，突破电极依赖锂供应的限度，以开释电板在材料发现和寿命方面的后劲。
【蓄意内容】
图1. 外部锂供应政策。AI助力用于外部供锂的有机锂盐
为了收尾外部锂供应的见识，蓄意东谈主员发现了一种有机锂盐——LiSO2CF3，并考据了其在电板中的应用后劲。通过采集机器学习和有机电化学旨趣筛选得出这种有机锂盐，孤高了外部锂供应的多项严格条目：1）其氧化响应发生在2.8–4.3 V的电压范围内，与电板的充电窗口一致；2）响应不能逆，看重锂离子被从头铺张；3）认识居品为气态，可从电板中排出；4）在电解液中具有普遍的融化性，便于扩散和捏续认识；5）同期具备空气踏实性和较高的比容量。
推行终止标明，LiSO2CF3在碳酸酯电解液中的融化度约为4.0 wt%，在醚基和砜基电解液中融化度更高，可达12.5 wt%。其在室和善60 mA g-1的电流密度下，充电电压平台约为3.8 V，比容量接近表面值191.5 mAh g-1。此外，LiSO2CF3在45°C和191 mA g-1的高电流密度下也能进行锂供应，栽植了骨子应用中的时辰和老本效力。
图2. 采集机器学习和有机电化学发掘新式补锂剂。缺锂材料电板的外部锂供应
蓄意东谈主员通过差分电化学质谱（DEMS）和原位拉曼光谱本事，阐述了LiSO2CF3在充电进程中生成的SO2和CHF3气体，标明LiSO2CF3退换为这些气态居品，且充电后信号消散，说明退换王人备。拉曼光谱泄漏，LiSO2CF3的特征基团在充电进程中渐渐收缩直至消散。核磁共振（NMR）蓄意进一步证实了LiSO2CF3在充电后王人备认识，电解液中无残留。
与传统预锂化本事比拟，LiSO2CF3的外部锂供应措施具有权贵上风。LiSO2CF3在旧例电板电压窗口内王人备退换，幸免了后续轮回中的气体生成。比拟之下，传统预锂化剂如草酸锂（Li2C2O4）认识梗概，导致电板扩张和性能恶化。LiSO2CF3的高纯度（99.99%）和高热踏实性使其在电板中不消量限度，且其电解液与电板电极化学兼容，不会导致粘结剂降解或铝集流体腐蚀。这些特质使得LiSO2CF3成为一种瞎想的外部锂供应材料，为缺锂电板的锂离子补充提供了一种无残留且非错乱性的措施。
图3. 在电板水平上的无残留和无损的锂供应进程。缺锂材料电板的外部锂供应
蓄意东谈主员在无负极软包电板中评估了多种缺锂材料，发现活性锂离子不错当作孤独组件集成到电板想象中，并证据需求息争数目。在无负极电板（匹配金属氧化物正极Cr8O21）中展示了3.0 V启动放电电压、1192 Wh kg-1的能量密度；LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2与SiO负极配对的电板收尾了当先1200次轮回的寿命；匹配基于有机硫化聚丙烯腈正极的无负极电板展现出了388 Wh kg-1的能量密度，在轮回440次后展现出80.1%的容量保捏率。
图4. 缺锂电板的轮回性能和能量密度。补锂延伸锂离子电板寿命一个数目级
本蓄意通过外部锂供应到手延伸了商用石墨|磷酸铁锂（LiFePO4）电板的使用寿命。将LiSO2CF3引入因旧例轮回而容量降至85%的电板中，权贵规复了电板性能。到第1824次轮回时，电板容量规复至启动值的99.6%，且通过疏导锂供应，在第11818次轮回时仍保捏96.0%的容量。这一措施权贵缩小了容量衰减率，从每1000次轮回10%降至0.34%，且未引入死锂或其他副居品。
此外，该措施在电网储能范围展现出稠密后劲。通过校正15Ah的33140型圆柱形LiFePO4电板，增多电解液填充口并注入含有LiSO2CF3的电解液，电板容量按想象规复，且计较机断层扫描成像阐述电解液流动未对电板结构形成损害。与制造新电板比拟，通过外部锂供应重获重生电板的估算老本大幅缩小了两个数目级。
图5. 石墨|磷酸铁锂电板的补锂和在电网储能范围的应用。【文件信息】
Shu Chen, Guanbin Wu, Haibo Jiang, Jifeng Wang, Tiantian Chen, Chenyang Han, Wenwen Wang, Rongchen Yang, Jiahua Zhao, Zhihang Tang, Xiaocheng Gong, Chuanfa Li, Mengyao Zhu, Kun Zhang, Yifei Xu, Ying Wang, Zhe Hu, Peining Chen, Bingjie Wang, Kai Zhang, Yongyao Xia, Huisheng Peng✉ & Yue Gao✉, External Li supply reshapes Li deficiency and lifetime limit of batteries, Nature, https://doi.org/10.1038/s41586-024-08465-y
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